摘要:分析表征與工業(yè)應(yīng)用技術(shù)之間的相互影響對(duì)開(kāi)發(fā)石油加工的催化材料一直起著至關(guān)重要的作用.本文著重介紹石油化工中兩類最重要的催化材料:(1)催化重整工藝中廣泛使用的負(fù)載于氧化鋁上的鉑納米顆粒;(2)加氫處理工藝中用于加氫和去除雜原子的含鉬和鎢的層狀硫化物.首先,我們綜述了用擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(EXAFS)和掃描透射電子顯微鏡研究鉑團(tuán)簇生長(zhǎng)和結(jié)構(gòu)的最新研究動(dòng)態(tài).詳細(xì)討論了氧化預(yù)處理?xiàng)l件以及氫氣環(huán)境中的還原溫度對(duì)鉑納米粒子形態(tài)的影響,并結(jié)合最近的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)一步延伸對(duì)鉑納米顆粒結(jié)構(gòu)演變的理解.隨后,本文總結(jié)了一系列分析表征技術(shù)對(duì)層狀硫化物納米顆粒研究的貢獻(xiàn),綜述了硫化物納米粒子活性中心結(jié)構(gòu)的研究進(jìn)展,重點(diǎn)介紹了邊緣活性中心與硫和氫之間的互動(dòng)在化學(xué)吸附、物理吸附及溢流效應(yīng)中的關(guān)鍵作用.本文也對(duì)負(fù)載及非負(fù)載型的硫化物納米粒子最新程序升溫還原實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了探討.氧化鋁負(fù)載的硫化鉬顆粒在程序升溫還原過(guò)程中的結(jié)構(gòu)變化可以通過(guò)EXAFS實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論模擬來(lái)解釋.研究表明,可識(shí)別的硫化物邊緣活性中心上硫原子的去除是導(dǎo)致這一類結(jié)構(gòu)變化的主要原因.
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